Começou a cantar com 12 anos e queria ser cantor de ópera.
Em 1968, com 28 anos, Nicolau Breyner subia ao palco no Festival RTP da Canção para cantar "Pouco Mais". Ficaria em quarto lugar.
O ator e realizador não deixa a voz como principal legado, mas, como destacou Simone de Oliveira, foi "porque não quis", optando por seguir o chamamento dos palcos e das câmaras. "Chegámos a fazer os dois uma peça em que ambos cantávamos", lembra Simone de Oliveira. "Eu tinha 25 e ele 23 anos".
Numa entrevista ao jornal DN em 2014, o ator, que morreu esta segunda-feira aos 75 anos, afirmava que, em criança, não pensava em ser ator. Começou a cantar com 9 anos, por cima dos discos de vinil, e queria ser cantor de ópera. "Sabendo que estava decidido a ser cantor de ópera, o meu pai aconselhou-me então uma preparação em teatro", afirmou Nicolau Breyner.
Mas o tempo no Conservatório serviu para lhe apontar outra direção. A ópera tinha demasiadas regras. "As leis da ópera são de alta competição: não beber, não fumar, não apanhar sol, ter cuidado com a alimentação, não namorar muitas meninas. Foi quando disse: «Nem pensem nisso.» Eu queria viver".